| 초록 |
본 연구는 강한 상관관계 효과에 따른 양자요동에 의해 복잡하고 다양한 물리 현상이 나타나는 강한 상관관계 물질계 중 응용 가능성이 크고 현재 가장 활발히 연구되고 있는 3d 전이원소 산화물과 4f, 5f 희토류 화합물을 중심으로 신물질의 광학적, 전자기적 물성을 이론적이고 체계적인 연구를 수행하고자 하였다. 이러한 물질계를 이해하기 위하여 최근에 개발된 DMFT를 접목시킨 제일원리 전자구조 계산 방법을 응용하여 고온 초전도, 비 페르미 액체, 양자 임계점 등 흥미로운 물리 현상의 이해 및 새로운 물성의 예측에 적용하고자 하였다. DMFT는 강한 상관관계 물질의 동력학적인 물성을 연구하는 가장 혁신적인 방법으로 평가 받으며 최근 급격한 발달을 보이는 방법론이다. 1989년 Metzner와 Vollhardt에 의해 무한차원의 격자문제에 대한 DMFT의 기본 개념이 제시되었고, 그 후 격자문제가 간단한 단일 양자 불순물 문제로 단순화됨이 밝혀지게 되었다. 특히 이 방법은 국소화된 전자의 시간에 따른 양자 요동을 고려하기 때문에 전자 간 상호작용이 전자의 운동에너지와 비슷한 강상관계 시스템을 동역학적으로 기술할 수 있다는 장점을 가지고 있다. 본 연구에서 기존 DFT+DMFT 방법론에서 결정장 효과, 자기장 효과 등을 정량적으로 기술 가능하도록 정밀화 하였으며, 4f/5f 전자 기반 중페르미온 물질계에 대한 물성 이론을 연구하고, 특히 전이 금속 산화물의 ARPES, 자기 모멘트, 비열계수, 이등방성 등의 물성 해석을 하였다. 또한 제일원리 계산을 기반으로 나노 구조체 등의 강상관계 물질계의 물성 예측 및 실험 제안을 하였다. 각 항목에 대한 실질적인 연구 내용을 보면 다음과 같다: - S 도핑된 NiSe₂ 강상관계 전자계에서의 금속-비금속 상전이 연구를 진행하였다. S 도핑된 NiSe₂ 는 NiSe₂부터 NiS₂까지 도핑정도에 따라 금속에서 비금속으로의 상전이를 보이는 것으로 알려져 있다. 그러나 비금속상의 NiS₂의 전자구조가 정확히 알려지지 않아 상전이의 메커니즘도 정확히 알려지지 않아왔다. 본 연구에서는 DFT+DMFT 방법론을 이용, 전자구조의 각 오비탈 편재정도를 조사하여 도식화된 상태밀도도 및 정밀한 상그림을 얻었다. Nid 전자의 t₂ g 준위가 상전이에 영향을 주지 않으며, e g 준위와 칼코젠 p 준위 간의 혼성 정도에 따른 e g 준위의 에너지 너비 변화가 상전이 메커니즘임을 규명하였다. - FeO₂에서의 도핑 및 압력 전가에 따른 금속-비금속 상전이 연구를 진행하였다. 일반적으로 지구 내부에서 가장 중요한 물질은 FeO와 Fe₂O₃로 알려져 있었으나, 최근 이론과 실험을 통해 76Gpa 고압 하에서 새로운 조성의 철계 산화물인 FeO₂가 발견되었다. 본 연구진은 DFT와 DFT+DMFT 방법론을 사용하여 FeO₂의 전자구조 및 도핑 및 압력에 따른 금속-부도체 전이가 일어날 수 있음을 확인하였으며, 특히 O₂분자 결합길이를 경계로 Mott 유형의 전이가 아닌 띠 절연체 유형의 상전이임을 확인하였다. - BiCuOSe계 물질들의 포논 산란을 통한 전도도 연구를 진행하며 ab-initio 기반 열전도도 계산 소프트웨어를 개발함과 동시에, 열전도도의 저감 현상 메커니즘을 포논 산란 계수를 이용하여 해석하는 모델을 제시하였다. 앞으로는 강한 상호작용 전자의 스핀 요동 및 격자 요동 분석을 분석하는 연구가 필요하다. 이를 통하여 여러 물리 현상의 핵심 파라미터들을 정량적 기술하는 것이 중요하다. DFT+DMFT 방법론을 격자 및 스핀 요동에 적용 가능하도록 개선하여 정밀한 에너지 계산 기능의 보유, 원자 및 분자 오비탈의 공간에 따른 상관관계 의존성을 고려한 스핀 요동 현상의 연구 등이 필요하다. (출처:요약문 3p) |
